校園生活：化學(xué)家解決鈣鈦礦不穩(wěn)定性的根源

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普林斯頓大學(xué)化學(xué)系的Cava研究小組的研究人員揭露了無機(jī)鈣鈦礦不穩(wěn)定性的原因，無機(jī)鈣鈦礦因其在生產(chǎn)高效太陽(yáng)能電池方面的潛力而受到廣泛關(guān)注。

普林斯頓大學(xué)化學(xué)系的研究人員使用普林斯頓大學(xué)進(jìn)行的單晶X射線衍射和布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的X射線對(duì)分布函數(shù)測(cè)量，發(fā)現(xiàn)鹵化鈣鈦礦銫碘化銫碘化鉛(CsPbI3)的熱力學(xué)不穩(wěn)定性是無機(jī)銫原子及其在晶體結(jié)構(gòu)中的 “響尾蛇”行為。

X射線衍射清楚地表明了這一運(yùn)動(dòng)。

這項(xiàng)研究“ 通過溫度依賴性結(jié)構(gòu)分析了解鹵化物鈣鈦礦CsPbI 3的不穩(wěn)定性”將在下周的《先進(jìn)材料》雜志上發(fā)表。

Cava Group的博士后研究助理，論文的主要作者Daniel Straus解釋說，銫在溫度低于150 K時(shí)在結(jié)構(gòu)中占據(jù)單個(gè)位置，但會(huì)“分裂”為溫度在175 K以上的兩個(gè)位置。參數(shù)，這表明銫科普航天在其碘配位多面體內(nèi)的嘎嘎聲。

另外，結(jié)構(gòu)中銫碘接觸的數(shù)量少和局部八面體形變的高度程度也導(dǎo)致不穩(wěn)定性。

在研究中，單晶測(cè)量表征了材料的平均結(jié)構(gòu)。在布魯克黑文，X射線對(duì)分布函數(shù)使研究人員能夠確定單位晶格長(zhǎng)度尺度上的結(jié)構(gòu)行為。施特勞斯說，(晶胞是晶體中最小的重復(fù)單元。)正是在這個(gè)局部水平上，八面體的高度變形才變得明顯。

長(zhǎng)期以來，CsPbI 3的室溫亞穩(wěn)態(tài)一直是一個(gè)已知因素，但以前沒有進(jìn)行過解釋。

羅素·威爾曼·摩爾(Russell Wellman Moore)化學(xué)教授，合成與結(jié)構(gòu)專家羅伯特·卡瓦(Robert Cava)表示：“找到研究界中如此眾多的人感興趣的問題的解釋非常棒，我們與Brookhaven的合作異常出色?！睂傩员碚鳌?/p>

“顯著”的效率

當(dāng)前，在太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換應(yīng)用中占主導(dǎo)地位的鹵化物鈣鈦礦是基于甲基銨碘化鉛，該有機(jī)無機(jī)混合材料已被并入太陽(yáng)能電池，其認(rèn)證效率為25.2%。這可以與商用硅太陽(yáng)能電池的效率相媲美。盡管這種“顯著”的效率引起了人們的興趣，但甲基銨碘化鉛卻遭受了不穩(wěn)定的問題，這些問題被認(rèn)為是由于有機(jī)陽(yáng)離子的揮發(fā)性引起的。為了解決這個(gè)問題，研究人員試圖用揮發(fā)性較小的無機(jī)銫代替有機(jī)陽(yáng)離子。

但是，與甲基銨碘化鉛不同，銫碘化銫的鈣鈦礦相在室溫下是亞穩(wěn)態(tài)的。

施特勞斯說：“如果您想用未經(jīng)修飾的碘化銫銫來制造太陽(yáng)能電池，將很難解決這個(gè)問題并穩(wěn)定這種材料?！?“您必須找到一種穩(wěn)定它的方法，該方法可以解決以下問題：該銫原子有點(diǎn)太小。人們嘗試了化學(xué)修飾CsPbI3的幾種方法，它們都可以正常工作。不用這種花哨的東西就可以用這種散裝材料制造太陽(yáng)能電池?！?/p>

本文中的詳細(xì)結(jié)構(gòu)信息提出了穩(wěn)定CsPbI 3鈣鈦礦相并由此提高鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池穩(wěn)定性的方法。本文還揭示了耐受因子模型在預(yù)測(cè)鹵化物鈣鈦礦穩(wěn)定性方面的局限性。這些模型中的大多數(shù)目前預(yù)測(cè)CsPbI 3應(yīng)該是穩(wěn)定的。

在布魯克海文實(shí)驗(yàn)室

一種稱為對(duì)分布函數(shù)測(cè)量的技術(shù)，它描述原子之間的距離分布，幫助普林斯頓大學(xué)的研究人員進(jìn)一步了解了不穩(wěn)定性。首席束線科學(xué)家Milinda Abeykoon使用國(guó)家同步加速器II上的Brookhaven的成對(duì)分布函數(shù)(PDF)束線，研究了熱力學(xué)不穩(wěn)定的CsPbI 3樣品，他從Cava實(shí)驗(yàn)室獲得的樣品放在裝滿干冰的容器中的幾個(gè)密封玻璃毛細(xì)管中。

Abeykoon說，測(cè)量這些樣品具有挑戰(zhàn)性，因?yàn)橐坏母杀腥〕?，它們?huì)迅速分解。

Abeykoon說：“由于PDF光束線上有非常明亮的X射線束和大面積檢測(cè)器，我能夠在300 K以下的多個(gè)溫度下對(duì)樣品進(jìn)行降解，” “當(dāng)X射線束從樣品上反彈時(shí)，它將產(chǎn)生材料原子排列的圖案特征。這使我們不僅可以看到原子尺度上正在發(fā)生的事情，而且還可以看到材料的一般行為一次測(cè)量?！?/p>

卡瓦稱贊他與布魯克海文(Brookhaven)已有45年的合作關(guān)系，這種關(guān)系始于他在那里完成博士學(xué)位的實(shí)驗(yàn)。1970年代的論文。他說：“我們與布魯克海文進(jìn)行了數(shù)次偉大的合作。”